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嘉永3年（1850年）、兄の枝吉神陽が中心となって結成した楠公義祭同盟に加わる。
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嘉永5年（1852年）、京都に遊学、漢学・国学などを学ぶ。
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この間に矢野玄道らと交わる。
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元治元年（1864年）、佐賀藩が長崎に設けた洋学校・致遠館の英学生監督となり、英語などを学ぶ。
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慶応3年（1867年）、大隈重信と脱藩し、勤王の志士として活動するが、捕らえられて佐賀に送還され謹慎処分を受ける。
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明治維新後は、慶応4年（1868年）、新政府の参与・制度取調局判事となり、福岡孝悌と『政体書』起草に携わる。
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明治2年（1869年）に参議、明治4年（1871年）に外務卿となり、マリア・ルス号事件に携わる。
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明治6年（1873年）2月には、前々年に台湾で起きた宮古島民殺害事件（→台湾出兵を参照）の処理交渉の特命全権公使として清の首都北京へ派遣され、日清修好条規批准書の交換・同治帝成婚の賀を述べた国書の奉呈、および交渉にあたった。
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この間に清朝高官と詩文の交換を行い、高い評価を得る。
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明治6年10月の征韓論争に敗れたためいったん下野して、板垣退助らと共に民撰議院設立建白書を提出した。
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しかしその後の自由民権運動には参加しなかった。
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西南戦争中は、中国大陸中南部を旅行滞在していた。
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明治11年（1878年）、宮内省に出仕して一等侍講。
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明治17年（1884年）、伯爵。
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明治20年（1887年）に宮中顧問官、明治21年（1888年）に枢密顧問官、明治24年（1891年）に枢密院副議長になり、明治25年（1892年）には第1次松方内閣において3ヶ月間内務大臣を務める。
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『副島種臣全集』3巻が（島善高編 慧文社）近年刊行され、伝記に丸山幹治（丸山眞男の父）『副島種臣伯』がみすず書房で復刻されている。
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（現在はオンデマンド版）と、大橋昭夫 『副島種臣』（新人物往来社 1990年）がある。
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なお、評論家で常葉学園大学特任教授の副島隆彦は傍流の子孫にあたる。
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